Библиотеку царскосельского университета пополняли преподаватели, студенты, а также выдающиеся ученые и литераторы. Они приносили свои научные работы, книги, рукописи и другие ценные издания для обогащения книжного фонда университета. Также библиотекой могли пополняться и другими книгами и изданиями различные благодетели и спонсоры, желавшие поддержать развитие университета.