Приведу пример кода на Pascal, который заполняет двумерный массив случайными числами, при этом все числа в массиве будут уникальными:

program RandomizeArray;
const
N = 5; // размерность массива
var
arr: array[1..N, 1..N] of Integer;
used: array[1..N*N] of Boolean;
i, j, num: Integer;
function GetRandomNumber: Integer;
begin
repeat
num := Random(N*N) + 1; // генерируем случайное число от 1 до N*N
until not used[num];
used[num] := True;
GetRandomNumber := num;
end;
begin
Randomize; // инициализируем генератор случайных чисел
FillChar(used, SizeOf(used), False); // заполняем массив used нулями
for i := 1 to N do
begin
for j := 1 to N do
begin
arr[i, j] := GetRandomNumber; // заполняем ячейки массива уникальными числами
Write(arr[i, j], ' ');
end;
Writeln;
end;
end.

Этот код создает двумерный массив arr размером NxN и заполняет его случайными уникальными числами посредством функции GetRandomNumber, которая использует дополнительный массив used, чтобы отслеживать использованные числа.