Оба варианта корректны, но употребление будет зависеть от контекста.

Если вы хотите подчеркнуть порядковый номер действия, то лучше использовать "в третий раз": "В третий раз повторяю, что необходимо это сделать правильно".

Если же вы просто описываете количество раз, то можно использовать просто "третий раз": "Третий раз повторяю, что это необходимо сделать правильно".