Коротко — потому что при достаточно сильном электрическом поле отклик поляризации среды становится неселинейным по полю: $P$ содержит члены высших порядков по $E$. Основные факторы и как считать:
Почему возникает нелинейность
- Поляризация в точности пропорциональна $E$ только в приближении малых полей. При больших полях нужно разложение
$$P_i={\epsilon }_0({\chi }_{ij}^{(1)}{E}_j+{\chi }_{ijk}^{(2)}{E}_j{E}_k+{\chi }_{ijkl}^{(3)}{E}_j{E}_k{E}_l+\dots ).$$ Вторая гармоника (удвоение частоты) обусловлена членом с ${\chi }^{(2)}$.
- Симметрия: в центрасимметричных средах ${\chi }^{(2)}=0$ по тождеству, поэтому для SHG нужна некристаллически-симметричная (noncentrosymmetric) среда.
- Физические источники большой нелинейности: сильная электронная поляризуемость (малый зазор, полярные ионы), резонансы близких уровней, большая плотность электронов.
Важные параметры среды, влияющие на эффективность SHG
- Нелинейный тензор ${\chi }_{ijk}^{(2)}$ (или эквивалентный коэффициент $d_{ijk}$); чем больше — тем сильнее генерация.
- Рефракционные индексы $n(\omega )$, $n(2\omega )$ — через них задаётся фазовая скорость и $\Delta k$.
- Фазовая несовместимость $\Delta k=k_{2\omega }-2k_{\omega }$ (дисперсия): при $\Delta k\ne 0$ эффективность падает; требуется фазовое согласование (birefringent phase matching или quasi-phase matching).
- Прозрачность/поглощение на $\omega$ и $2\omega$.
- Геометрия (толщина/длина взаимодействия $L$), поляризации волн, температурная стабильность, кристаллографическое направление.
Как рассчитать эффективный коэффициент нелинейного отклика ($d_{\mathrm{eff}}$)
- Связь тензора и поляризаций: если поляризации фундаментальной волны заданы векторами ${\mathbf{e}}^{(\omega )}$, а для гармоники ${\mathbf{e}}^{(2\omega )}$, то
$$d_{\mathrm{eff}}=\sum _{i,j,k}{e}_i^{(2\omega )}{d}_{ijk}{e}_j^{(\omega )}{e}_k^{(\omega )}.$$ В индексной записи для ${\chi }^{(2)}$ обычно используют соотношение (зависит от соглашений):
$${\chi }_{ijk}^{(2)}=2d_{ijk},$$ если поляризация записана как $P_i=2{\epsilon }_0\sum d_{ijk}{E}_j{E}_k$.
- Практически $d_{\mathrm{eff}}$ получают подстановкой ориентации поля и невырожденных компонент тензора для данного кристалла (в справочниках приведены непустые элементы $d_{ijk}$). Ещё короче:
$$d_{\mathrm{eff}}={\mathbf{e}}_{2\omega }\cdot (d:{\mathbf{e}}_{\omega }{\mathbf{e}}_{\omega }).$$
Связь с выходной интенсивностью (плоскоспиновые плоские волны, невысокое поглощение, слабая истощаемость насоса)
- При отсутствии фазовой несогласованности ($\Delta k=0$) и для длины $L$ интенсивность второй гармоники ~квадрату длины и $d_{\mathrm{eff}}^2$. Общая формула (undepleted pump, plane waves) полезна:
$$I_{2\omega }(L)=\frac{2{\omega }^2{d}_{\mathrm{eff}}^2{L}^2}{{\epsilon }_0{c}^3{n}_{2\omega }{n}_{\omega }^2}{I}_{\omega }^2{\mathrm{sinc}}^2\left(\frac{\Delta kL}{2}\right),$$ где $\Delta k=k_{2\omega }-2k_{\omega }$, $k=\frac{n\omega }{c}$, $\mathrm{sinc}(x)=\frac{\sin x}{x}$.
- Из этой формулы видно ключевые зависимости: $I_{2\omega }\propto d_{\mathrm{eff}}^2$, сильная чувствительность к $\Delta k$, пропорциональность $I_{\omega }^2$.
Единицы и порядок величин
- Обычные единицы для $d$: $pm/V$. Типичные $d_{\mathrm{eff}}$ для распространённых кристаллов — от долей до десятков $pm/V$ (например, $\mathrm{LiNb}{\mathrm{O}}_3$ порядка $10-30pm/V$; GaAs и некоторые полупроводники — значительно больше, близко к сотням $pm/V$ вблизи резонансов).
Краткая инструкция расчёта для практики
1. Узнать компоненты $d_{ijk}$ (или ${\chi }_{ijk}^{(2)}$) и индексы преломления $n(\omega ),n(2\omega )$.
2. Задать направление/поляризации волн и вычислить $d_{\mathrm{eff}}$ по формуле выше.
3. Оценить $\Delta k$; подобрать фазовое согласование (направление, температуру или периодическую поляризацию).
4. Подставить в формулу для $I_{2\omega }$ для оценки выходной мощности/коэффициента преобразования.
Если нужно — могу помочь вычислить $d_{\mathrm{eff}}$ и ожидаемую эффективность для конкретного кристалла, ориентации и поляризаций (укажите компонентный набор $d_{ijk}$, поляризации и длину кристалла).