Причины изменения цвета и интенсивности
- Нелинейная фаза (Kerr / интенсивностная дисперсия). При высокой интенсивности показатель преломления меняется по закону
$$n=n_0+n_{2}I,$$ и фазовый сдвиг через тонкую плёнку равен
$$\Delta \varphi (I)=\frac{2\pi }{\lambda }n(I)L=\frac{2\pi }{\lambda }(n_0+n_{2}I)L.$$ Для поляризованного света это даёт интенсивностно-зависимую задержку между ортогональными компонентами (интенсивностная биксерифренция), что меняет выходную поляризацию и, в комбинации с анализатором, наблюдаемую интенсивность:
$$I_t=I_0{\sin }^2\frac{\Delta \varphi (I)}{2}(\text{входной 45° и перекрёстные поляризаторы}).$$ Кроме того, интенсивностная фаза, зависящая во времени, даёт самофазовую модуляцию (SPM) и спектральное расширение/сдвиг: мгновенная фаза $\varphi (t)=k_0{n}_{2}LI(t)$, $k_0=2\pi /\lambda$.
- Нелинейное поглощение / амплитудные эффекты. Поглощение может зависеть от интенсивности (напр., насыщаемое поглощение, двухфотонное):
$$\alpha ={\alpha }_0+\beta I,$$ и для тонкой плёнки при приближённом учёте переданного света
$$I_{\text{out}}\approx I_{\text{in}}\exp [-({\alpha }_0+\beta I_{\text{in}})L].$$ Амплитудные изменения приводят к уменьшению общей яркости и возможным изменением спектрального профиля (избирательное поглощение → изменение «цвета»).
- Тонко-плёночная интерференция. Цвет определяется условием интерференции
$$2nL=m\lambda .$$ Если $n$ зависит от $I$, максимум/минимум интерференции сдвигаются по $\lambda$ → видимая смена цвета даже без изменения исходного спектра лазера.
- Медленные/термические и химические эффекты. Нагрев, фотохимия или усталость материала изменяют $n(\lambda )$ и $\alpha (\lambda )$ медленно, давая длительные цветовые изменения.
Эксперименты для разделения вклада фазовых и амплитудных эффектов
1. Интерферометрия (Mach–Zehnder или Michelson)
- Измеряет чисто фазовый сдвиг через сдвиг интерференционных полос. Фазовый вклад определяется по сдвигу полос $\Delta x$ → $\Delta \varphi$.
- Если при росте мощности полосы смещаются, это фаза; если полосы тускнеют без сдвига — амплитуда.
2. Z-scan (стандартная методика)
- Closed-aperture z-scan чувствителен к нелинейной рефракции ($n_2$); форма «пик‑долина» даёт знак и величину фазового эффекта.
- Open-aperture z-scan выделяет нелинейное поглощение (параметр $\beta$).
- Сравнение закрытой и открытой даёт раздельные величины $n_2$ и $\beta$.
3. Поляриметрия / эллипсометрия
- Измеряет интенсивностно‑зависимую ретарданс (разность фаз между компонентами) и одновременно изменения амплитуды для разных поляризаций.
- Для входного 45° можно отслеживать $I_t(I)$ и извлечь $\Delta \varphi (I)$ по формуле выше.
4. Спектрометрия (временная и спектральная)
- Измерить спектр проходящего света при разных мощностях: SPM даёт широкие/симметричные спектры или фазовые сдвиги; чистое поглощение меняет амплитуду спектра и может вводить селективные провалы.
- Если цвет меняется за счёт сдвига интерференционных максимумов, при изменении $I$ вы увидите линейный сдвиг пиков по $\lambda$.
5. Временное разрешение (pump–probe, модуляция частоты)
- Быстрые (пико/фемто) пульсовые измерения выявляют электронный (фазовый) Kerr (проводится в наносекундной и быстрее шкале).
- Медленные измерения и зависимость от повторения/средней мощности выявят тепловые или фотохимические амплитудные эффекты.
6. Поляризационная и угловая зависимость / спектроскопическая эллипсометрия
- Измерение зависимости при смене поляризации и угла падения помогает отличить аннистропные фазовые эффекты и интерференцию.
7. Температурный контроль и сравнение CW vs пульс
- При тех же пиках мощности, но разной средней мощности (низкая частота пульсов против CW) термический вклад проявляется только при высокой средней мощности; электронный Kerr — при высокой пиковой мощности.
Короткие рекомендации по процедуре
- Сначала спектр и передача при разных I (быстро) — выявить есть ли спектральное расширение или селективное поглощение.
- Затем Mach–Zehnder или спектральная интерферометрия для точного измерения $\Delta \varphi (I)$.
- Параллельно сделать open/closed z-scan для разделения $n_2$ и $\beta$.
- Выполнить временные измерения (pump–probe) и варьировать среднюю мощность, чтобы выделить тепловую часть.
Ожидаемые сигнатуры
- Сдвиг интерференционных максимумов и движение интерферометрических полос → фазовый (изменение $n$).
- Снижение общей яркости без сдвига фаз → амплитудный (поглощение).
- Спектральное расширение/самофаза → фазово‑нелинейный (SPM).
- Зависимость от времени/средней мощности → тепловые/химические амплитудные эффекты.
Эти методы в комбинации позволяют количественно отделить вклад фазовой нелинейности $n_2$ и нелинейного поглощения $\beta$, а также выявить медленные термические или фотохимические изменения.